技术分享 | 薄膜铌酸锂波导集成二维材料光电探测器

一、介绍

光子集成在未来的超高速光通信、微波信号处理以及量子计算和通信中发挥着重要作用。铌酸锂(LN)是未来集成光子学最有前途的光学材料之一，具有很高的电光系数(r33=27pm/V)、相对大的折射率(no=2.21和ne=2.14)、宽的透明窗口和低光学损耗。由钛向内扩散或质子交换形成的传统LN器件通常由于低折射率对比度(~0.02)而具有弱光学限制的特征，并因此损害了器件性能。相比之下，最近出现的薄膜LN平台受益于更大的折射率对比度，并实现了一系列紧凑和高性能的集成光子器件，包括电光调制器,频率梳，延迟线，激光器，滤光片，声光调制器等等。更重要的是，高达6英寸的高质量LNOI晶圆的商业可用性以及最近的晶圆级器件制造工艺演示，进一步提升了LNOI平台在可扩展性、成本效益和商业就绪性方面的竞争力。光电探测器(PD)是光通信中恢复传输信号、微波光子学中光电转换、大规模光子网络中监测系统偏置点不可或缺的元件[9]。然而，在LNOI平台上集成PDs仍然是一个巨大的挑战，因为LN在可见光和红外波长中固有的高透明度，以及阻止III-V材料在LN上外延生长的晶格失配问题。已经尝试将III-VPDs与LNOI异源整合。

图1 a) LNOI平台中集成波导的2D材料PDs的制造流程图；b) LNOI-石墨烯；c) lnoi-te PDs的3D示意图和放大视图；d) LNOI-石墨烯PD；e) lnoi-te PD的能带图。EF: 费米能级，PC: 光电流，WG:波导，IR: 红外，EF,Au和EF、Te: Au和Te的费米能级；f) 模拟LNOI波导的光学本征模分布 (电场强度)。模拟电场强度沿LNOI波导的演化；g)不含二维材料，含 10 层 ；h) 石墨烯；i) Te。

通过芯片键合的器件。然而，这种工艺需要昂贵且复杂的对准和结合工具来实现大规模的良好产量。使用沉积的非晶硅可以实现LNOI平台上更具可扩展性和成本效益的PDs集成，但其仅在可见光波长范围内工作。二维(2D)材料可以成为在LNOI平台上以简单和广泛兼容的方式实现PDs的极好替代物。通过范德华力堆叠，原子级薄层的2D材料具有很强的光-物质相互作用，优异的机械柔性和良好的化学稳定性，没有表面悬挂键，导致高响应性，良好的长期操作稳定性，以及与不同光子材料和结构的优异兼容性。然而，先前对LNOI-2D材料集成的演示仅限于具有平坦LN表面的无蚀刻波导和石墨烯，其中连续介质中的束缚态(BIC)模式仅支持特定波导尺寸的低损耗传播。在这里，我们通过将两种类型的2D材料与单片制造的LNOI波导集成在一起，展示了一个通用和通用的LNOI- 2D材料PD平台。具体来说，石墨烯PD由于其超高的载流子迁移率、宽带光吸收和可调费米能级而提供了宽的电学和光学操作带宽，而碲(Te)PD由于载流子雪崩和光闸效应而具有极高的响应度。此外，石墨烯和Te在空气中具有良好的长期稳定性，并有可能与 LNOI平台实现晶圆级集成，即通过转移化学气相沉积石墨烯薄膜和热蒸发 Te薄膜。我们首先展示了一种工作在电信和可见光波段的宽带LNOI-石墨烯PD，具有5nA的低暗电流和在1550nm处高于3×106 W-1的高归一化光电流-暗电流比(NPDR)。更重要的是，我们的LNOI-graphene PD 在高达 40 GHz 的频率下具有近 乎平坦的光电响应，受测试设备的限制。

图2 a)具有放大视图的假彩色扫描电子显微镜(SEM)图像；b)原子力显微镜(AFM)图像；c)所制造的LNOI-石墨烯PD的光学图像(左)和拉曼映射图像(右)；d)具有放大视图的假彩色SEM图像；e) AFM图像；f)制造的LNOI-Te PD的光学图像(左)和拉曼映射图像(右)。

然后，我们演示了一个LNOI-Te PD，在1550nm的0.5 V偏压和2GHz的3 dB带宽下，具有7A/W的超高响应 度。我们的LNOI-2D材料平台提供的多种性能可以作为未来LNOI光子集成电路中各种光电探测器需求的重要组成部分。 图1(a)-1(c)描述了两种提议的2D材料PDs的制 造流程和3D示意图。对于石墨烯等机械柔性和韧性 都很好的 2D 材料，可以直接覆盖在 LNOI 波导表 面，没有任何褶皱和破裂，如图1(b)所示。然后将 电极沉积在转移的石墨烯上。对于像Te这样的其他 2D材料，我们首先沉积电极，以减小波导和周围平 台之间的高度差，使得2D材料可以以较小的应力和 潜在的裂纹转移，如图 1(c)所示。在 LN 的表面 上，沉积薄的二氧化硅间隙层，用于电隔离和污染 控制。图1(d)显示了LNOI-石墨烯PD的能带图。由于金 电极下的石墨烯(p掺杂)和石墨烯沟道(由周围 空气引起的 p+掺杂)之间的不同掺杂水平，两个电极的界面表现出明显的能带弯曲、反向电势梯度以及内建电场。当我们将电极对设计为不对称时，这使得我们 的 PD能够在自供电状态下操作，而不需要 DC偏置 电压[图1(b)的插图]]。更靠近波导的金电极诱 导的电势梯度与光场基本重叠，即使在零偏压下也 能有效分离产生的光载流子，而远离波导的金电极 单向移动电子(或空穴)，以避免总光电流的抵消。我们使用时域有限差分(FDTD，Ansys Lumerical)模拟来验证我们的多层石墨烯可以有效 地吸收光信号。图1(f)显示了TE0模式LN波导的横 截面光学本征模分布，它与我们的 x切割LNOI材料 中的最大电光系数(r33)一致，并且与大多数应用最 相关。图1(g)和1(h)示出了在没有和有石墨烯层的 情况下沿着LN波导的模拟光传输性能，表明在几十 微米内对光信号的强吸收。我们还计算了不同石墨 烯层数的光吸收，如图S1所示。对于单层石墨烯， 吸收系数仅为0.014 dB/微米，而对于本研究中使用的10层石墨烯吸收系数可以达到 0.14 dB/μm。不同层数的更详细的模拟电场强度变化可以在图S2中找到。

图3 a)在零偏压下，在1550nm下测量的光电流和LNOI-石墨烯PD的归一化光电流对暗电流比(NPDR)与输入光功率的关系。零偏压下在 b)电信和 c)可见光波段测量的响应度和NPDR。d)在 1550nm 下测量的光电 S21 响应。相对于 e) 1550纳米(插图:暗电流对DC偏压)和f) 783纳米波长的DC偏压测量的响应度和NPDR。

对于LNOI-Te PD，其在有限电偏压下的能带图如图1(e)所示。te薄片的有限带隙(~0.27 eV)允许在 LNOI波导中吸收红外光，并通过光电导效应产生光电流。源-漏电极与光吸收区分开的距离大于耗尽区的宽度。结果，LNOI-Te PD在0 V偏压下表现出相对小的光电流，排除了产生的光电流归因于光伏或光热电效应的可能性。相反，当施加DC偏压时，光生电荷载流子通过静电力定向移动，并最终被金电极收集。图1(h)示出了具有3.42 dB/微米的大光吸收的 LNOI-Te PD 的模拟光传输性能(图 S3)。器件制造和数值模拟的细节可以在方法中找到。 接下来，我们对制造的 LNOI-2D材料器件进行了详细的材料表征，这是最终 PDs 性能的关键(图 2)。对于LNOI-石墨烯PD，图2(a)显示了它的假彩 色扫描电子显微镜(SEM)图像，其中长度约 56微米 的多层石墨烯紧密地附着在LN波导上，没有褶皱或破裂，确保了良好的导电性和有效的光吸收。为了进一步揭示石墨烯和LNOI波导的高度分布，进行了 原子力显微镜(AFM)测量，其揭示了多层石墨烯和 LN波导的厚度分别为约5nm和250nm图2(b)]多层石墨烯的微观原子结构通过透射电子 显微镜(TEM)进一步表征，其中选区电子衍射(SAED) 证实了其单晶性质(图S4)[20]。在转移的多层石墨 烯区域收集的拉曼光谱也在1581 cm-1 (G)和2717 cm-1 (2D)[21]处显示清晰的特征拉曼峰，强度比 2D/G小于1，这表明附着的材料确实是多层石墨烯 (图S5)。我们在1581 cm-1处进行PD的拉曼强 度映射[图2(c)]，证实石墨烯通道在转移后仍然保 持良好的完整性和均匀性，没有裂缝和褶皱，这为 接下来讨论的优异PD性能奠定了坚实的基础。 同样，我们对 LNOI-Te PD 进行了详细的材料表 征，以确认其单晶性质和转移后的结构完整性。图 2(d)和(f)显示了 LNOI-Te PD 的假色 SEM 和拉曼强 度图，证实了8微米宽的Te薄片均匀地覆盖了LNOI 波导和电极而没有褶皱。AFM测量[图2(e)]揭示了 27 nm的Te层高度，这提供了带隙(~0.27 eV)以支 持电信波段的光吸收[15a，23]。

TEM 和 SAED 测量 证实了 Te的单晶性质(图S6)[15a]，而在92 cm-1 (E1)、121 cm-1 (A1)和 140 cm-1 (E2，用于图 2(f)中的拉曼映射)观察到的拉曼峰证实了覆盖 LN 波导的材料确实是Te [15a]。 然后，我们展示了我们的 LNOI-2D 材料 PDs可以 在未来的LNOI光子电路中提供适用于不同应用场景 的优异互补性能。特别地，LNOI-石墨烯PD提供了 宽带高速光电响应从近可见光到低暗电流的电信波段。受益于不对称 电极感应的内置电场，即使在零偏压下也可以产生 大量光电流(Ip ),允许5 nA的低暗电流(Id ),暗电 流定义为在零输入光功率下收集的电流。测得的光电流随着输入光功率(Pin)的增加而线性增加，在最高400 μW的片上功率下不饱和，如图 3(a)所示，导致零偏置下1550nm 处测得的响应度为17.27 mA/W。良好的响应度和低暗电流的结合导致了高于3×10 6 W-1 的高归一化光电流-暗电流比(NPDR) [图 3(a)]，表明我们的 PDs 具有出色的信噪比性能。我们的LNOI-石墨烯PD可以有效地操作受益于石墨烯中没有带隙的宽波长范围。图3(b)和 (c)显示了在不同电信(1500-1630纳米)和近可见光 (765- 785 纳米)波长下零偏压下测得的响应度和 NPDR，显示了两个波段的宽带近平坦光谱响应。与电信波段相比，近可见光的响应度略低(~ 8 mA/W)，这是因为光学模式更小，因此与石墨烯的模式重叠减少。

由于暗电流较低，它仍具有1.7×10⁶ W^-1 的高 NPDR。由于石墨烯没有带隙，我们的 LNOI波导支持宽波长范围内的低损耗光传输，我们 预计我们的PD的实际工作带宽将覆盖整个可见光、 近红外和部分中红外波段(最终受波导截止和 SiO2 材料吸收的限制)。此外，我们表明，我们的 LNOI-石墨烯PD可以提 供高达至少40 GHz的接近平坦的频率响应，目前受 到测试设备的限制，如图 3(d)中测量的光电S21所 示。低频时 S21 的小幅增加可归因于 PD[19b]中不 匹配的源阻抗，并可通过设计PD电极焊盘的电阻和 电容来进一步优化。考虑到石墨烯的高迁移率和器 件中的小有效面积，我们预计我们的 LNOI-石墨烯 PD可以在远远超过40 GHz的频率下有效工作。LNOI-石墨烯PD的响应度可以通过施加外部 DC偏 压以在有源区中诱发额外的电场而进一步显著增加 [图3(e)]对于正偏置电压，在1 V偏置下，响应度 最高可达419 mA/W，没有可观察到的饱和行为。当偏置电压变为负时，内部电场首先被抵消，然后反 向，导致负响应度。在-0.028 V DC 偏压下，响应 度变为零。有限偏置电压下的较大响应度伴随着增 加的暗电流[图3(e)的插图]，导致大约102 W-1的 较低 NPDR[图 3(e)]，仍然与其他 2D 材料 PD 相当 [24]。为了同时实现高响应度和 NPDR，可以使用 LNOI-Te PD，我们将在下面讨论。在近可见光波段 也可以观察到有限偏压下响应度增加的类似趋势， 在 1 V 时 达 到 200 mA/W ， 在 -1 V 时 达 到-100mA/W[图3(f)]。详细的测量设置和表征方法 可在“材料和方法”和补充信息中找到。

图4 a)在0.5 V DC偏压下在1550 nm测量的光电流以及b)响应度和NPDR与输入光功率的关系。c)在0.5 V DC偏压下从1500 nm到1630 nm波长测量的响应度和NPDR。d)测量的响应度(插图:暗电流对DC偏置)和e) 在1550 nm下相应的NPDR对DC偏置。f)LNOI-Te PD的测量频率响应。

最后，我们展示了LNOI-Te PD可以同时提供超高 的响应度和高的NPDR，非常适合用于光子电路的系 统监控。如图4(a)和4(b)所示，由于Te材料的强 光吸收和高光增益，在 0.5 V 的偏压下，在 1550 nm的3 μW的弱输入光功率下，测量的响应度超过 7 A/W。如图4(a)和4(b)所示，由于Te中有限的陷 阱态，光电流在较高光功率下表现出饱和行为和降 低的响应度(但在60 μW下保持> 2 A/W)。图4(c) 显示了在 0.5 V 偏置下，光功率为 50 μW 时，在 1500 nm至 1630 nm 范围内测得的响应度和 NPDR。订单上的高NPDRs的响应度几乎是平坦的在整个测量的电信频带内为104W-1。如图4(d)和4(e)所示，虽然暗电流确实随着DC偏压(插图)增加，类似于石墨烯PD中的暗电流，但是LNOI-TePD受益很多较高的响应度和较低的绝对暗电流值，导致较高的 测量NPDRs。我们还测量了制造的 LNOI-Te PD的高 频性能，其显示出2 GHz的3 dB带宽[图4(f)]，受限于Te的载流子迁移率和 PD结构的沟道宽度。通过增加栅极偏置和缩小沟道，可以进一步提高带宽。我们的 LNOI-Te PDs能够以适中的光电带宽检测微弱的光信号，非常适合在未来的大规模LNOI光子集成电路中监控光功率的变化，例如调制器的DC偏置漂移，而无需从网络中抽取大量功率。 总之，我们通过展示两个具有互补性能优势的概 念验证波导集成LNOI-2D材料PD平台，填补了LNOI 平台上的光电检测空白。该宽带 LNOI-石墨烯 PDs 具有3×10 6 W-1的高NPDR、17.27 mA/W的零偏响 应率和超过 40 GHz 的高光电带宽，可为未来 LNOI 基光通信和微波光子系统提供高速光接收元件。具 有高达 7 A/W的超高响应度和超过 2 GHz的带宽的 LNOI-Te PD可以作为未来用于光计算和信号处理应 用的LNOI光子网络中的高灵敏度工作点监测元件。重要的是，我们的LNOI-2D材料平台有可能通过在 使用步进光刻工艺处理的LNOI晶片上集成CVD生长 的石墨烯和/或蒸发的Te薄膜，以低成本在晶片规 模上共同制造。进一步将 LNOI波导与其他 2D材料 如过渡金属二硫族化物(MoS2、MoTe2、WSe2)和贵金 属二硫族化物(PtSe2、PdSe2)集成，可以提供更加 通用的光电探测特性以及其他有源光子功能在LNOI平台上服务于未来各种各样的光子系统应用。

二、材料和方法

1、数值模拟

Ansys Lumerical有限差分时域（FDTD）软件用于模拟LNOI-2D材料PD中的横截面本征模分布和电场强度演变。多层石墨烯使用表面电导率模型，其中采用15meV的散射率、0.11eV的化学势和300K的温度[25]。Te在1550nm处的复折射率为nTe=4.579+0.161i。根据AFM测量结果设置厚度[26]。吸收率由η=1-10-0.1αL给出，其中L是传播距离，𝛼是模式吸收系数，单位为dB/µm。

图1(a)示出了LNOI-石墨烯PD的制造过程的流程图。LN波导是在商业x切割LNOI晶片(NANOLN)上制造的，具有500nm厚的LN薄膜、2m的掩埋二氧化硅层和500m的硅衬底。我们通过电子束光刻(EBL)使用氢倍半硅氧烷(HSQ)来限定光波导，并且使用优化的基于氩等离子体的反应离子蚀刻(RIE)工艺来转移图案，以干蚀刻顶部宽度为1.2微米、肋高度为250nm、倾斜角为45°的肋LN波导。然后，使用等离子体增强化学气相沉积(PECVD)沉积10nm的SiO2层作为保护和绝缘层。接下来，对于LNOI-石墨烯PD，剥离的多层石墨烯被转移到LN波导。不对称电极对由EBL定义，并通过热蒸发和剥离在LNOI波导上形成图案。对于LNOI-TePD，首先制造电极，然后转移Te以覆盖LN波导和电极。补充信息中显示了Te纳米片详细合成。

2、材料特性

通过光学显微镜(NikonLV150N，日本)直接观察和记录器件结构和材料的形貌。使用日立TM4000获得SEM图像。PD的AFM形态通过在空气气氛下使用日立AFM5100N来表征。拉曼光谱和图谱是从装有532nm激光器的ReinshawinVia拉曼显微镜获得的。激光光斑的直径约为1μm。使用在120kV下操作的PhilipsTecnai12BioTWIN进行TEM测量。

3、设备特征

PD的直流和高频响应为根据图S8中的设置进行测量。从激光二极管（SantecTSL-550用于电信，TopticaphotonicsDLPRO780S用于可见光）发射的连续波光载波被发送到光纤偏振控制器（FPC）以精确控制偏振态，然后耦合到片上LN波导中。PD的静态响应由精密源/测量单元（KeysightB2902A）在不同输入光功率下测量。输入功率的校准方法是减去透镜光纤和LNOI芯片之间的耦合损耗。在LNOI-石墨烯PD的输入边缘使用光斑尺寸转换器（SSC）可以大大降低耦合损耗。首先，在没有任何光信号输入的情况下测量不同直流偏置的暗电流。然后，将光信号耦合到PD中，以测量各种输入功率强度、光波长和偏置电压下的光电流。最后，对于PD的高频响应，光信号由商用马赫-曾德尔调制器（EOSPACE40+Gb/s调制器）调制，该调制器由来自VNA（E5080B矢量网络分析仪100kHz-53GHz）的微波信号驱动。然后，调制后的光信号被发送到芯片并被我们的PD检测到。恢复的电信号由高频射频探头收集并发送回VNA以获得S21响应。

三、补充信息

1、LNOI-2D材料PDs的模拟光吸收结果

图s1。LNOI-石墨烯PD的模拟光吸收以及不同层下的石墨烯长度。N是指石墨烯层的数量。

图s2。对于不同数量的石墨烯层，模拟的电场强度演变为器件长度的函数，显示出较厚石墨烯的吸收增加。

图s3。Lnoi-tePD随Te长度的模拟光吸收。

2、LNOI-2D PDs二维材料的TEM表征和拉曼光谱

图s4。多层石墨烯的 (a) TEM图像和 (b) SAED。

图s5。直接从LNOI-石墨烯PD收集的多层石墨烯和裸衬底的拉曼光谱。

图s6。Te的TEM图像 (a) 和SAED (b)。

图s7。直接从lnoi-tepd收集的Te和裸衬底的拉曼光谱。

3、LNOI-2D材料PD的直流和高频响应的实验设置

图s8。实验设置了制造的LNOI-2D材料PD的 (a) 直流电和 (b) 高频响应。

4、碲纳米片的合成

首先，将1.5克聚乙烯吡咯烷酮 (PVP) 溶解在16毫升去离子水中，然后将46毫克Na 2 TeO 3加入并溶解在PVP溶液中以形成澄清溶液。依次向上述溶液中加入1.66毫升氢氧化铵溶液和0.838毫升一水合肼。将制备的溶液转移到25 ml特氟隆衬里的不锈钢高压釜中，并将其置于烘箱中。以3 °C/min的升温速率将高压釜从室温加热至180 °C，然后在180 °C下保持30小时。反应后，将高压釜从烘箱中取出，立即用流水冷却至室温。将获得的产物纯化并用去离子水洗涤3次，并以1000 rpm离心几次30秒。将最终产物再分散在纯乙醇中，并转移到目标基底上，用于通过滴铸进行表征和器件制造。

【作      者】：

Sha Zhu, Yiwen Zhang, Yi Ren, Yongji Wang, Kunpeng Zhai, Hanke Feng, Ya Jin, Zezhou Lin, Jiaxue Feng, Siyuan Li, Qi Yang, Ning Hua Zhu, Edwin Yue-Bun Pun, and Cheng Wang

【来源期刊】：

X-MOL学术期刊